Bodenbelastung mit Cäsium-137 in Deutschland & vertikale Migration in Bodenprofilen

Der Boden ist das Bindeglied bei der Ausbreitung von Radionukliden in Atmosphäre und Biosphäre. In die Umwelt eingebrachtes Radiocäsium gelangt letztlich in den Boden: er ist der Speicher für Radiocäsium und gleichzeitig die Quelle für die weitere Ausbreitung über die Nahrungskette Boden – Pflanze – Tier – Mensch (TIKHOMIROV 1988, WHITHER­SPOON 1964).

Die 1986 in den Böden der Bundesrepublik gemessene Cäsium-137 Flächenaktivität (ausgedrückt in Becquerel pro Quadratmeter) ist in der Abbildung 1 dargestellt. Es ist deutlich zu sehen, dass die Bodenkontamination im Süden Deutschlands wesentlich höher ist als im übrigen Teil. Diese inhomogene Verteilung ist i.w. durch die regional unterschiedlich starken Regenfälle bedingt, mit denen Cs-137 aus den kontaminierten Luftmassen ausgewaschen wurde.

Cäsium-137 Bodenkontamination in Deutschland 1986

Abb. 1: Bodenbelastung mit Cs-137 in der Bundesrepublik 1986, nach Bundesgesundheitsamt (2000)

In den Monaten unmittelbar nach dem Tschernobyl-Fallout waren Nahrungsmittel, die aus dem Freien stammten und Fleisch von pflanzenfressenden Wildtieren erhöht mit Radiocäsium belastet. Während die Radiocäsium-Kontamination in landwirtschaftlich erzeugten Grundnahrungsmitteln pflanzlicher und tierischer Herkunft schon seit einigen Jahren wieder auf das Niveau vor dem Reaktorunfall abgesunken ist, werden auch heute noch in einigen Waldgebieten vergleichsweise hohe  Cs-137 Gehalte in Beeren, Pilzen und dem Fleisch von Wildtieren festgestellt.

Diese Unterschiede in der Cs-137 Kontamination sind dadurch bedingt, dass der Transfer von Radiocäsium in Pflanzen auf landwirtschaftlich genutzten Böden durch die Fixierung von Cs-Ionen in Tonmineralen, das hohe Nährstoffangebot und den hohen pH-Wert im Boden nur gering, auf Waldböden aber, insbesondere im Auflagehumus relativ hoch ist. Darüber hinaus finden in Waldökosystemen, neben rein physikalischen (Sorption, Fixierung etc.), auch dynamisch biologische Prozesse (Streueintrag, Zersetzung etc.) statt, die die Kontamination von Vegetation und Wildtieren in komplexer Weise beeinflussen.

Wir untersuchen seit 1986 das langfristige Verhalten von Radiocäsium in ungestörten Ökosystemen, mit dem Schwerpunkt auf “Produkte aus Wäldern”.

Räumliche Verteilung

Die räumliche Verteilung von Radiocäsium im Boden hängt i.w. von dessen Sorptionseigenschaften und der Wasserbewegung ab. Die Wasserbewegung ergibt sich aus der Niederschlagsmenge, sowie der Anzahl, Größenverteilung und Gestalt der Bodenporen. Die Sorptionseigenschaften werden von dem Anteil und der Zusammensetzung der Tonfraktion und der organischen Substanz, sowie der Austauschkapazität und dem pH-Wert des Bodens bestimmt. Diese Parameter variieren mit dem Standort, deshalb sind generalisierende Aussagen über die Reaktion von Radiocäsium im Boden kaum möglich (COUGTHRY und THORNE 1983, FRANKE 1982, KÜHN 1982, PAVLOTSKAYA et al. 1967).Cs-137 bzw. Radiocäsium in Waldböden.

Die vertikale Wanderungsgeschwindigkeit von Radiocäsium in ungestörten Böden ist relativ gering (mit Ausnahme von Sandböden und tropischen Lateritböden). Nach übereinstimmenden Ergebnissen vieler Autoren, verbleiben langfristig mindestens 80% der  Cs-Aktivität in den oberen 15 cm des Bodens (ANPA 2000, KÜHN 1982, RITCHIE und RUDOLPH 1970, SQUIRE und MIDDLETON 1966, WALTON 1963, ZIBOLD et al. 1997).

Ursachen für geringe Tiefenmigration

Die Ursache für diese geringe Tiefenverlagerung ist die Fixierung von Cäsium in den Kristallgittern von Tonmineralen. Tonminerale sind blättchenförmige Gebilde, die aus übereinander liegenden, negativ geladenen Silikatschichten aufgebaut sind. Zwischen diese Schichten werden bei Dreischichttonmineralen Kationen als Ladungsausgleich eingelagert. Cäsium- und Kaliumionen passen nach TAMURA (1963) wegen ihrer Größe und ihrer hohen Polarisierbarkeit besonders gut in diese Zwischenschichten und werden dort fixiert. Aufgrund dieser spezifischen Bindungsplätze sind sie vor Auswaschung in tiefere Bodenschichten geschützt und nur bedingt pflanzenverfügbar (FREDRIKSSON et al. 1958).

In der organischen Substanz der Waldböden erfolgt die Bindung von Kationen adsorptiv an Carboxyl- und Enolgruppen, sowie an phenolische OH-Gruppen (SCHEFFER und SCHACHTSCHNABEL 1984); spezifische Bindungsplätze für Cäsium-Ionen bestehen hier aber nicht (CREMERS et al. 1988). Deshalb ist Radiocäsium in der organischen Substanz gut pflanzenverfügbar.

Waldböden und Horizontbildung

In Waldökosystemen erfolgt durch abgestorbene Pflanzen- und Baumteile und, in geringerem Maße, auch durch abgestorbene tierische Organismen, ein kontinuierlicher Eintrag auf den Boden. Diese organische Substanz wird von Bodenorganismen zersetzt, humifiziert, teilweise in den Unterboden eingearbeitet und dann mineralisiert. Der Ablauf dieser Umsetzungsprozesse hängt, neben der jährlich produzierten Streumenge und Streuzusammensetzung, wesentlich von den Standortverhältnissen, also den Lebensbedingungen der Bodenorganismen ab. Bei günstigen Bedingungen wird bei der Streuzersetzung (hoher pH-Wert, gute Wärme- und Feuchte- und Luftverhältnisse, etc.) die organische Substanz weitgehend in den oberen Mineralboden eingearbeitet und umgesetzt, sodass keine oder nur gering mächtige humose Auflagen entstehen.

Bei ungünstigen Standortbedingungen (niedriger PH-Wert, Staunässe, geringe Wärme, dauernde Trockenheit, nährstoffarme Böden etc.) ist der Abbau der organischen Substanz verzögert bis stark reduziert, was zur Ausbildung von Humushorizonten führt, die bis zu 30 cm mächtig werden können.

Fast alle Waldbodenpflanzen und die meisten Bäume beziehen ihrer Nährstoffe überwiegend aus den obersten 10 cm des Bodens . Dies ist genau der Bereich, in dem langfristig der Großteil des im Boden vorhandenen Cs-137 Inventars verbleibt und in dem das Nuklid relativ gut pflanzenverfügbar ist.

Bei allen Untersuchungen über das Verhalten von Cs-137 in der Umwelt besteht das Problem der extremen Schwankungen der spezifischen Aktivität in der zu betrachtenden Grundgesamtheit. Cs-137 wurde bei dem Tschernobyl-Fallout im April 1986, bedingt durch kleinräumige Unterschiede bei der Verteilung der Niederschläge, in der Bundesrepublik sehr ungleich deponiert. Diese inhomogene Verteilung tritt in der Regel unabhängig von der Größe des zu betrachteten Systems auf. Zum Beispiel ist die Variabilität der Flächenkontamination von Böden in der Bundesrepublik auf jeder Betrachtungsebene sehr ausgeprägt:

national → regional → lokaler Standort → Kleinstandort → Mikrobereich

Tiefenverteilung von Cs-137 in Bodenprofilen

Entnahme des Bodenprofils, Nationalpark Bayerischer Wald, September 2018. Schichtfolgen 2 cm. Humushorizonte ausgebildet.
Der Ah beginnt bei 10 cm Tiefe. Fichtenfeinwurzeln wurden mit unterschiedlicher Intensität ab einer Bodentiefe von 4 cm gefunden.

Es liegen Messdaten über Cs-137 Aktivitäten von Hirschtrüffel und Maronen von diesem Standort vor.

Auf der Fläche wurde bereits 2002 ein Bodenprofil entnommen und auf Radiocäsium Aktivität gemessen. In den letzten 16 Jahren hat sich die Tiefenverteilung des Nuklids verändert, wie ein Vergleich der Daten 2018 vs. 2002 zeigt (Abbildungen 1 und 2). Im Bodenprofil aus 2018 befindet sich mehr Cs-137 Aktivität in tieferen Bodenschichten als bei der Untersuchung in 2002. Nach wie vor konzentriert sich aber das Gro der Aktivität in dem Bereich der unteren Humusauflage – oberer Ah Horizont.
Die Ergebnisse zeigen den Trend der Migration. Eine kontinuierliche, abwärtsgerichtete Verlagerung der Aktivität im Boden. Kleinstandörtlich ist allerdings mit erheblichen Variablitäten zu rechnen, was sich auch am Cs-137 Inventar der beiden Bodenprofile zeigt (Halbwertszeit! beachten):
Inventar Cs-137 Profil 2002 : 69.886 Bq/qm (Stand 2002)
Inventar Cs-137 Profil 2018 : 67.495 Bq/qm (Stand 2018)

Abb. 1: Tiefenverteilung von Cs-137 in einem Bodenprofil aus dem Nationalpark Bayerischer Wald, Fläche NP3, Oktober 2002 und September 2018. Quelle Daten aus 2002: www.bmu.de Seite 28 Profil NP3

In der Untersuchung 2018 waren in der letzten Bodenschicht (18 – 20 cm Tiefe) noch 3,4% des Cs-137 Inventars enthalten. Dies waren 2.309 Bq/qm. Deshalb ist das Nuklid sehr wahrscheinlich auch noch in darunter liegenden Bodenschichten vorhanden.

In 2018 befanden sich 73,5% der Cäsium-137 Aktivität in 6 cm bis 14 cm Bodentiefe. Genau in diesem Bodenbereich wachsen die Fruchtkörper der Hirschtrüffel, was zu den relativ hohen Kontaminationen dieser Pilzart führt.

Die Aktivitätsmessungen wurden am Labor für Radioisotope der Universität Göttingen durchgeführt.

Untersuchungen 1986 – 2000

Cs-137 Flächenbelastung der Böden im Untersuchungsgebiet Bodenmais durch den Kernwaffen- und Tschernobyl-Fallout. Die Cs-137 Flächenbelastung der Böden im Untersuchungsgebiet Bodenmais wurde 1989 ermittelt. Dazu wurde der Boden an 59 Rasterpunkten bis 20 cm Tiefe beprobt. Um jeden Rasterpunkt wurden, in einem Radius von 50 Metern, 10 Bohrkerne entnommen, jeder nach Humusauflage und Mineralboden getrennt und jede Schichte zu einer Mischprobe vereinigt. In der Abbildung 2 ist die Verteilung der Cs-137 Flächenaktivität der Böden, in Form von Box-Plots dargestellt.

Cäsium-137 Bodenkontamination in Bodenmais. Getrennt nach Anteilen aus dem globalen-Fallout und Tschernobyl-Fallout

Abb. 2: Flächenbezogene Cs-137 Aktivität der Böden in Bodenmais (n=59), am 1.5.1986

Der Median der Messwerte war 51.800 Bq/qm, die mittlere Cs-137 Belastung der Böden betrug 53.690±26.690 Bq/qm (X±SD), reichte jedoch von 12.090 Bq/qm bis 146.480 Bq/qm.  Mit diesem Cs-137 Inventar des Bodens gehört das Untersuchungsgebiet Bodenmais zu den höchst belasteten Gebieten der Bundesrepublik.

Der größte Teil der Cs-137 Aktivität geht auf den Tschernobyl-Fallout zurück: 1986 wurden durchschnittlich 45.160 Bq/qm auf dem Boden deponiert. Als Minimum wurden 6.740 Bq/qm, als Maximum 145.130 Bq/qm festgestellt, der Median lag bei 44.990 Bq/qm. Die mittlere Cs-137 Aktivität, die am 1. Mai 1986 infolge des globalen Fallouts noch im Boden vorhanden war, betrug 8.530±4.660 Bq/qm, der Median lag bei 8.080 Bq/qm. Die Spannweite der Messwerte war auch hier relativ groß, es wurden Aktivitäten zwischen 1.330 Bq/qm und 23.040 Bq/m2festgestellt. Die Variationskoeffizienten betrugen für Cs-137 aus den Altlasten 55%, aus dem Tschernobyl-Fallout 57%.

Cs-137 Belastung der Dauerprobeflächen

Aufgrund der sehr hohen Variabilität von Cs-137 in den jeweiligen Biomedien, wurde die räumliche Verteilung und das langfristige Verhalten des Nuklids in Boden, Pflanzen, Bäumen und Pilzen ausschließlich auf den 1987 eingerichteten 100×100 m großen Dauerprobeflächen untersucht. Die Probeflächen werden im folgenden als B1 und B2 (Bodenmais), F1 (Fuhrberg) und G1 (Göttingen) bezeichnet.
Die Flächenaktivität des Bodens war, entsprechend dem Nord-Süd Gefälle der Cs-137 Kontamination in der Bundesrepublik (link), auf den Probeflächen B1 mit 98.450 Bq/ qm und B2 mit 83.370 Bq/qm deutlich höher, als auf F1 mit 10.320 Bq/qm und G1 mit 5.450 Bq/qm.

Tiefenverteilung von Cs-137 in Bodenprofilen

Auf den Probeflächen B1 und F1 wurden seit 1989, in mehrjährigen Abständen Bodenprofile entnommen und die vertikale Verteilung von Cs-137 ermittelt.
Die Mächtigkeit des Auflagehumus variierte auf den Flächen B1 und F1 zwischen 2 und 8 cm, bei einer mittleren Dicke von 4 cm. Die Ol, Of und Oh Horizonte sind deutlich voneinander abgegrenzt und gut zu unterscheiden. Auf der Probefläche G1 liegt als Auflagehumus nur ein Ol-Horizont vor.
Die insgesamt in den Profilen vorhandene Cs-137 Aktivität, also das Gesamtinventar pro Profil, reichte von 5.450 Bq/qm2 auf G1 bis 73.200 Bq/qm auf B1.

In Bodenprofilen aus den drei Untersuchungsgebieten befanden sich in den Jahren 2000/2001, durchschnittlich noch 56% des Cs-137 Inventars in den obersten 10 cm und 93% in den obersten 20 cm. Als Beispiel ist in der Abbildung 3 die volumenbezogene Tiefenverteilung von Cs-137, bezogen auf die insgesamt in dem Bodenprofil enthaltene Aktivität eines Profils der Fläche B1 dargestellt. Deutlich ist zu sehen, das sich der überwiegende Teil des Cs in den obersten 10 cm des Bodens befindet. Dies ist genau der Bodenbereich, aus dem die meisten Waldpflanzen und auch Bäume ihre Nährstoffe aufnehmen. Da Cäsium in der Humusauflage wesentlich besser pflanzenverfügbar ist als im Mineralboden, ist der Transfer des Nuklids in Pflanzen auf Waldstandorten langfristig gesehen relativ hoch. Da sich viele Wildtiere von diesen Waldpflanzen ernähren, sind sie in den von dem Tschernobyl-Fallout besonders betroffenen Gebieten ebenfalls erhöht mit Radiocäsium kontaminiert.

Cäsium-137 Tiefenverteilung in einem Bodenprofil, Bodenmais 2001

Abb. 3: Tiefenverteilung der volumenbezogenen Cs-137 Aktivität in dem Profil V auf der Dauerprobefläche B1, Mai 2001 aus dem Untersuchungsgebiet Bodenmais

Dynamik

Um die Dynamik der vertikale Migration von Cs-137 Ionen im Bodenprofil zu untersuchen, wurde die Tiefenverteilung des Nuklids im Abstand von mehreren Jahren bestimmt. In der Abbildung 4 ist die Verteilung von Cs-137 in Bodenprofilen auf der Fläche B1, von 1989 bis 2001 dargestellt. Da die Cs-137 Flächenaktivität auf dieser Probefläche um mehrere Tausend Bq/m2 schwankt, ist jeweils der prozentuale Cs-137 Anteil pro 2 cm Schicht und pro Quadratmeter dargestellt. Die Skalierung der Abszisse wurde logarithmisch gewählt.

Cäsium-137 vertikale Migration im Waldboden, Bodenmais, Entwicklung 1980 - 2001

Abb. 4: Zeitlicher Verlauf der Tiefenverteilung von Cs-137 in Bodenprofilen der Probeflächen B1, von 1989 – 2001

Jedes Symbol stellt die mittlere prozentuale Verteilung des Nuklids in der entsprechenden Tiefenstufe von jeweils 3 Profilserien dar. Der Aufwand bei der Entnahme von Bodenprofilen ist erheblich, für die dargestellten Ergebnisse der Probefläche B1 wurden insgesamt 1.310 einzelne 2 cm Bodenschichten geschnitten.

Während des Untersuchungszeitraumes stieg die Cs-137 Aktivität in jedem Profil zunächst in den ersten 3 Schichtstufen an, erreicht bei 4 bis 6 cm Tiefe das Maximum und nimmt dann im darunter liegenden Boden, von Schichtfolge zu Schichtfolge kontinuierlich ab. Die Bodentiefe 0 bis 6 cm entspricht etwa der Humusauflage, die jeweils zwischen 2 und 8 cm schwankt.
Die Verteilung von Cs-137 in der Humusauflage war der Verteilung im Mineralboden grundsätzlich entgegen gesetzt:
Zunahme der Aktivität in der Humusauflage mit der Tiefe (Ol → Of → Oh-Horizonte) und Abnahme der Aktivität mit zunehmender Tiefe im Mineralboden.

Tiefenverlagerung

Die Migration des Nuklids erfolgte mit der Zeit, durch sukzessive Verlagerung von Cs-137-Ionen aus jedem 2 cm Kompartiment, in das darunter liegende. In der Humusauflage war dabei der Verlust an Aktivität pro Bodenschicht fast immer größer als die Zunahme durch das vorhergehende Kompartiment. Dagegen ist in den aufeinander folgenden Kompartimenten des Mineralbodens die Zunahme der Cs-137 Aktivität jeweils höher als die Abgabe.
Die Schnittstelle in diesem Migrationsprozess liegt auf der Probefläche B1 in der Bodenschicht 6-8 cm, das ist durchschnittlich der obere Bodenbereich des Ah-Horizontes, also der Bereich unterhalb der Humusauflage. In dieser Schicht veränderte sich die Flächenaktivität kaum, hier befinden sich auf B1 langfristig 16 bis 17%, der insgesamt in den Profilen vorhandenen Aktivität. Die Konstanz dieser Werte bedeutet aber nicht, dass an dieser Stelle keine Migration von Cs-137 Ionen erfolgt, vielmehr ist die Dynamik hier am größten, vergleichbar mit der engsten Stelle einer Eieruhr.

Literatur

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