Strontium-90 – In Pflanzen, Knochen und Umwelt

Strontium-90 - Halbwertzeit, Radioökologie von Sr-90Sr-90 kommt nicht natürlicherweise in der Umwelt vor. Das heute in der Biosphäre vorhandene radioaktive Strontium-90 stammt überwiegend aus den oberirdischen Kernwaffenversuchen. Der Eintrag durch den Tschernobyl-Fallout war im Vergleich dazu in den meisten Gebieten der Bundesrepublik gering; das Verhältnis Cs-137 : Sr-90 betrug ca. 100 : 1 (im Kernwaffen-Fallout dagegen ca. 1,6 : 1). Das Nuklid ist ein Beta-Strahler.

Physikalische Halbwertszeit 28,1 Jahre, biologische Halbwertszeit 50 Jahre

Im Stoffwechsel folgt Strontium dem wichtigen Bioelement Calcium und wird bevorzugt in die Mineralsubstanz von Knochen eingebaut. Die biologische Halbwertszeit des Nuklids in diesem Gewebe beträgt ca. 50 Jahre, weshalb es sich langfristig im Körper akkumuliert und als Beta-Strahler deshalb radioökologisch von Bedeutung ist. Die physikalische Halbwertszeit ist 28,1 Jahre. Über den Sr-90 Gehalt in menschlichem Gewebe und in Nahrungsmitteln wurden in den vergangenen 3 Jahrzehnten umfangreiche Untersuchungen durchgeführt (z.B. DEHOS 1985). Dagegen ist über die Sr-90 Kontamination von einheimischen Wildarten bzw. deren Lebensräumen fast nichts bekannt.

Das Ziel dieser Untersuchung von Umweltanalysen war, festzustellen ob die Sr-90 Gehalte in Unterkiefern (Abbildung 1) von Rehen den Kontaminationsverlauf ihres Lebensraumes geeignet wiedergeben. Rehe wurden ausgewählt, weil sie aufgrund ihrer Ernährungsgewohnheiten und ihrer Standorttreue als besonders gute Bioindikatoren gelten (z.B. HECHT 1994). Zusätzlich sollte die Sr-90 Aktivität in einigen Pflanzenarten bestimmt werden.

 

Die Strontium-90 Gehalte von Reh Unterkiefer wurden untersucht

Abb. 1: Unterkiefer eines Rehs für eine Analyse auf Strontium-90 Aktivität

Als Knochengewebe wurden Unterkiefer gewählt, weil davon auch Proben aus den Jahren vor dem Reaktorunfall von Tschernobyl aus Sammlungen zur Verfügung standen. Somit bot sich die Möglichkeit, die Sr-90 Kontamination retrospektiv zu untersuchen.

Stoffwechsel von Strontium-90 im Organismus

Der Sr-90 Gehalt der sich im Knochen einstellt ist i. w. von seinem Mineralstoffumsatz und dem Sr-90 Gehalt der aufgenommenen Nahrung abhängig. Der Mineralstoffumsatz ändert sich mit dem Alter der Tiere, während der Wachstumsphase nach der Geburt ist er besonders hoch, in späteren Jahren geringerer. Entsprechend wird mehr bzw. weniger Sr-90 in die Knochen eingebaut. Da einzelne Knochengewebe einen unterschiedlichen Mineralstoffwechsel haben, ist Sr-90 entsprechend ungleichmäßig im Skelett (und auch sogar innerhalb eines Knochens) verteilt. Auch die mit der Nahrung aufgenommene Sr-90 Menge variiert, in Abhängigkeit zur Kontamination des Lebensraumes.

Probenherkunft und -aufbereitung

Die Unterkiefer von 23 Rehen, die aus dem Jagdbezirk des staatlichen Forstamtes Bodenmais, Bayern, aus den Jahren 1967-1991 stammten, wurden auf den Sr-90 Gehalt analysiert. Die Proben wurden uns freundlicherweise vom staatlichen Forstamt Bodenmais zur Verfügung gestellt. Eine genaue Beschreibung des Untersuchungsgebietes ist in FIELITZ (1994) gegeben. Die Altersbestimmung der Kieferknochen wurde anhand der Methode des Zahnabschliffs durchgeführt (das Alter wird durch Auszählen der altersabhängigen Zementzonen im 1. Backenzahn bestimmt).

Darüber hinaus wurde die Aktivität von Sr-90 in 6 Pflanzenproben gemessen. Die Proben stammten von der 100 m 100 m großen Dauerprobefläche B1. Die Probenahme erfolgte wie bei den Untersuchungen auf Radiocäsium.

Die radiochemische Aufarbeitung der Knochenproben

Die Unterkieferknochen wurden von anhängendem Gewebe und Fett befreit, in ca. 1 cm kleine Stücke zerteilt, getrocknet und anschließend in einer Schwingmühle gemahlen. Die Proben wurden bei 400° C verascht und nach der Salpetersäuremethode aufgeschlossen. Durch Fällungen wurden in mehreren Schritten zunächst Calcium, Radium, Barium und schließlich die dreiwertigen Ionen aus der Lösung entfernt.

Bestimmung der Sr-90 Aktivität über Messung der Y-90 Aktivität

Danach wurde das Yttrium-90 abgetrennt und die Lösung eine Woche stehen gelassen. Während dieser Zeit bildet Sr-90 seine Tochter Y-90 durch radioaktiven Zerfall nach. Zu Beginn des Trennungsganges wurde der Probenlösung natürliches Strontium als isotoper Träger zugesetzt um die Ausbeuteverluste während der Arbeiten festzustellen. Die Messung der ß Aktivität von Y-90 erfolgte an einem Low-Level-Beta Zählgerät. Die Nachweisgrenze lag bei 0,01 Bq. Nach der Messung der Y-90 Aktivität wurde die Sr-90 Aktivität der Probe, unter Berücksichtigung der Wiederfindungsrate des isotopen Trägers berechnet. Für die Calciumbestimmung der Knochenproben wurde die Asche in HCL gelöst, mit HNO3 versetzt und mit EDTA-Lösung titriert.

 

Die Analytik und Aufarbeitung von Proben für Strontium-90 Messungen sind aufwendig

Abb. 2: Aufarbeitung der Knochenproben für die Strontium-90 Bestimmung. LARI, Universität Göttingen

Die Aufarbeitung der Pflanzenproben erfolgte nach der vom BMI (1983) angegebenen Methode. Die Aktivitätsmessungen der Proben wurden im Isotopenlaboratorium für biologische und medizinische Forschung der Universität Göttingen durchgeführt.

Sr-90 Aktivität von Pflanzen

In der Tabelle 1 sind die Ergebnisse der Sr-90 und Cs-137 Messungen der Pflanzenproben aufgeführt. Die Blätter der einzelnen Pflanzenarten unterschieden sich in ihrem Sr-90 Gehalt wie auch in ihren Cs-137 Gehalt. Die höchsten Aktivitäten beider Nuklide wurden in Dornfarn festgestellt. Aus dem Verhältnis Cs-137 : Sr-90 ist ersichtlich, dass die Pflanzenarten beide Nuklide unterschiedlich aufnehmen. Bezogen auf die Cs-137 Aktivität hat z.B. Heidelbeere 3mal mehr Sr-90 aufgenommen als Dornfarn.

Tab. 1: Sr-90 und Cs-137 Aktivitäten verschiedener Pflanzen. Probennahme: Bodenmais, Juli 1993

Pflanzenart (Blätter) Sr-90 Cs-137 Verhältnis
[Bqkg] TS [Bq/kg] TS Cs-137:Sr-90
Dornfarn (Dryopteris carthusiana) 82,2 26420 321
Heidelbeere (Vaccinium myrtillus) 78,8   8730 111
Wald-Frauenfarn (Athyrium filix femina) 68,7 11510 168
Brombeere (Rubus fruticosus) 43,2  5900 137
Hasenlattich (Prenanthes purpurea) 29  8190 282
Himbeere (Rubus idaeus) 24,9  5500 221

 

Die Varianz in den Sr-90 und Cs-137 Aktivitäten der untersuchten Pflanzenarten ist vermutlich durch genetische Unterschiede im Aneignungsvermögen für beide Nuklide bedingt, wie es auch von Calcium und Kalium bekannt ist.

Sr-90 Aktivität von Knochen (Unterkiefer Reh)

In der Tabelle 2 sind die Messergebnisse der Knochenproben dargestellt. Die Proben unterschieden sich sowohl im Asche-, als auch im Calciumgehalt nur geringfügig. Der mittlere Ca-Gehalt der Unterkiefer, war 0,362% bezogen auf Gramm Asche, bei einer Standardabweichung von nur 0,006 %. Dieser Wert stimmt gut mit dem Ergebnis von FARRIS et al. (1966) überein, die in Unterkiefern von Weißwedel-hirschen in Colorado durchschnittlich 37 % Ca pro Gramm Asche ermittelten.

Die Sr-90 Aktivität der Unterkiefer betrug, bezogen auf Trockensubstanz, im Durchschnitt (±s) 537± 177 Bq/kg. Die Messwerte reichten von 171 Bq/kg bis 904 Bq/kg. Die mittlere Aktivität (±s) von Sr-90, bezogen auf Gramm Calcium war 2,20± 0,75 Bq. Der niedrigste Messwert betrug 0,75 Bq, der höchste 3,80 Bq. Der Variationskoeffizient ist 33 %.

Tab. 2: Strontium-90 in Unterkiefern von Rehen aus Bodenmais (n=23)

Erlegungsjahr Alter Sr-90 Sr-90 g Ca/ Bq Sr-90/
[Jahre] [Bq/kg] TS [Bq/g] Asche g Asche g Ca
1967 3 904 ± 20 1,34 0,352 3,80 ± 0,08
1968 4 880 ±  17 1,31 0,36 3,65 ± 0,07
1972 4 472 ± 15 0,7 0,35 2,01 ± 0,07
1981 3 470 ± 13 0,68 0,367 1,85 ± 0,05
1982 8 171 ± 15 0,27 0,359 0,75 ± 0,06
1983 3 500 ± 22 0,73 0,354 2,08 ± 0,09
1985 6 519 ± 20 0,75 0,358 2,09 ± 0,08
1989 0,5 646 ± 27 0,95 0,356 2,68 ± 0,11
1989 3 501 ± 23 0,72 0,358 2,00 ± 0,09
1989 4 728 ± 20 1,15 0,359 3,20 ± 0,09
1989 4 482 ± 14 0,7 0,361 1,93 ± 0,06
1989 6 413 ± 19 0,62 0,358 1,72 ± 0,08
1990 0,5 351 ± 12 0,55 0,37 1,50 ± 0,05
1990 0,5 798 ± 23 1,26 0,359 3,52 ± 0,10
1990 2 538 ± 14 0,78 0,37 2,12 ± 0,06
1990 2 449 ± 18 0,69 0,371 1,86 ± 0,07
1990 5 497 ± 12 0,69 0,38 1,89 ± 0,05
1990 6 679 ± 18 0,99 0,364 2,72 ± 0,07
1991 0,5 321 ± 10 0,49 0,37 1,33 ± 0,04
1991 0,5 646 ± 16 0,69 0,367 1,89 ± 0,06
1991 3 368 ± 14 0,57 0,369 1,55 ± 0,06
1991 4 480 ± 17 0,77 0,368 2,08 ± 0,08
1991 5 501 ± 13 0,75 0,37 2,03 ± 0,05

Im Folgenden sollen die Ergebnisse mit denen aus anderen Arbeiten verglichen werden, wobei, aufgrund der ungleichen Verteilung von Sr-90 im Skelett, nur die Untersuchungen an derselben Knochenart berücksichtigt werden.

LONGHURST et al. (1967) untersuchten in den 60er Jahren den zeitlichen Verlauf von Sr-90 in Unterkiefern von 45 einjährigen Schwarzwedelhirschen (Odocoileus hemionus columbianus) in Kalifornien. Sie stellten die mittlere Aktivität (± s) von 2,07 (±0,84) Bq Sr-90 pro Gramm Ca fest. Die in vorliegender Arbeit ermittelten Werte von 2 Proben aus den 60er Jahren sind mit 3,80 bzw. 3,65 Bq Sr-90 pro Gramm Ca höher.

Unterschiede der Sr-90 Gehalte in Knochen durch Höhe der Niederschläge bedingt?

Die durchschnittliche Sr-90 Aktivität (±s) in 4 Unterkiefern von Rehen, die im Januar 1987 in einem Wald bei Göttingen erlegt wurden, betrug 0,819± 0,111 Bq/g Ca. Die Tiere waren 0,7, 1,5, 1,5 und 7 Jahre alt FIELITZ (1987). Im Vergleich dazu enthielten die Knochenproben von Rehen aus Bodenmais, bezogen auf denselben Untersuchungszeitraum signifikant (P<0.01) höhere Sr-90 Gehalte. Dies ist wahrscheinlich durch die unterschiedlichen Sr-90 Einträge mit dem Niederschlag bedingt: In Bodenmais fällt, mit durchschnittlich 1.400 mm pro Jahr, etwa doppelt soviel Niederschlag wie in Göttingen (700 mm proJahr).

Da die Höhe der Sr-90 Deposition aus dem Kernwaffen-Fallout positiv mit der Niederschlagsmenge korreliert, ist vermutlich die „Altlast“ des Nuklids aus den 60er Jahren in Bodenmais etwa doppelt so hoch wie in Göttingen. Da durch den Tschernobyl-Fallout in dem bayerischen Untersuchungsgebiet etwa 16mal mehr Sr-90 deponiert wurde, ist auch eine höhere Sr-90 Kontamination der Unterkieferknochen zu erwarten. In der Abbildung 3 ist die Sr-90 Aktivität in Unterkiefern von Rehen, in Abhängigkeit zum Jahr der Erlegung dargestellt.

Sr-90 Messwerte von Unterkiefer-Knochen von Rehen

Abb. 3: Sr-90 in Unterkiefern von Rehen aus Bodenmais, 1967 – 1993

Durch den Tschernobyl-Fallout bedingte Sr-90 Gehalte liegen im langfristigen Schwankungsbereich der Messwerte

Aufgrund des unterschiedlichen Alters der untersuchten Knochenproben wurde auf eine statistische Auswertung der Daten verzichtet. Die höchsten Sr-90 Aktivitäten wiesen mit 3,8 Bq Sr-90/g Ca bzw. 3,65 Bq Sr-90/g Ca die Proben auf, die aus den 60er Jahren stammten. Die beiden Rehe wurden 1964, also in dem Jahr geboren, in dem weltweit die höchste Deposition von Sr-90 erfolgte. Damit fiel bei diesen Tieren die Hauptwachstumsphase der Knochen mit einer relativ hohen Sr-90 Aufnahme über die Nahrung zusammen. Die Tiere die in den Jahren 1972 bis 1986 erlegt wurden haben in den Unterkiefern geringere Sr-90 Aktivitäten, während dieser Jahre war die Sr-90 Deposition aus der Atmosphäre relativ gering. Der Sr-90 Gehalt der Nahrungspflanzen dürfte damals hauptsächlich durch Wurzelaufnahme bedingt gewesen sein und war daher geringer als in den frühen 60er Jahren, wo Sr-90 direkt auf den Pflanzenoberflächen deponiert wurde. Eine weitere Verminderung der Aktivität erfolgte durch den radioaktiven Zerfall des Nuklids.

Nach dem Tschernobyl-Fallout wurden in einigen Proben wieder höhere Sr-90 Gehalte festgestellt, insgesamt aber lagen die Messwerte im Schwankungsbereich der Aktivitäten der letzten 3 Jahrzehnte.

Literatur

BMI (Bundesminister des Inneren); 1983: Leitstellen für die Überwachung der Umweltradioaktivität: Verfahren zur Bestimmung von Strontium-90 in Boden- bzw. Bewuchsproben.
Dehos R.; 1985: Bestimmung des Strontium-90-Gehalts in menschlichen Knochen, weichen Geweben und Ausscheidungen. Institut für Strahlenhygiene des Bundesgesundheitsamtes, Heft 59.
Farris G., Whicker F.W., Dahl A.H.; 1966: Effect of age on radioaktive and stable strontium accumulation in mule deer bone. Internat. Symp. on „Aspects of strontium metabolism“. Chapelcross, Scotland: 93-102.
Fielitz U., 1994: Abschlußbericht über das Forschungsvorhaben „Radioaktivität in Wildtieren“. Institut für Wildbiologie und Jagdkunde, Univ. Göttingen.
Fielitz U.; 1987: Cäsium-137 und Strontium-90 in Wildtieren, Boden und Vegetation nach Tschernobyl. Zwischenbericht an das Hessische Ministerium für Umwelt und Energie. Institut für Wildbiologie und Jagdkunde, Univ. Göttingen.
Hecht H.; 1993: Feststellung des Langzeitverhaltens von Schadstoffen im Biozyklus Boden – Pflanze – Wildtier. Umweltforschungsplan des Bundesministers für Umwelt, Naturschutz und Reaktorsicherheit. Forschungsbericht 116 08 052. Im Auftrag des Umweltbundesamtes.
Longhurst W..M., Goldmann M., Della Rosa R.J.; 1967: Comparison of the environmental and biological factors affecting the accumulation of Sr-90 and Cs-137 in deer and sheep. in: Aberg B., Hungate F.P.; 1967: Radiological concentration processes: 635-648.
Pröhl G., Fiedler I, Klemt E., Zibold G. Ehlken S.; 2003: Erfassung ökologischer Halbwertszeiten von Sr-90 und 137Cs in terrestrischen und aquatischen Ökosystemen. Abschlussbericht zum Forschungsvorhaben St.Sch 4276. Steinbeis-Transferzentrum Technische Beratung an der Fachhochschule Ravensburg-Weingarten. 48 S.
Tütken T.; 2010: Die Isotopenanalyse fossiler Skelettreste – Bestimmung der Herkunft und Mobilität von Menschen und Tieren Tagungen des Landesmuseums für Vorgeschichte. Halle. Band 3.

Danksagung

Für die radiochemische Aufarbeitung der Proben danken wir Herrn Rainer Schulz (ehemaliges Isotopenlaboratorium für biologische und medizinische Forschung der Universität Göttingen).